近年来，单原子催化剂（SACs）在非均相催化水净化研究领域发展迅速，为废水深度净化与回用技术发展带来新机遇，但其推广应用受限于产率低、活性-稳定性有限、制备成本高和粉体材料回收利用难等问题。

鉴于此，中国科学院城市环境研究所郑煜铭研究团队联合澳大利亚Shaobin Wang教授和Chenghua Sun教授团队，提出利用简单、经济的“受阻路易斯酸碱对”辅助晶格限域策略，在介孔γ-Al₂O₃毫米球上构建四面体和八面体配位的钴单原子位点，实现了晶格限域对钴原子位点的特异性自旋态调控及钴单原子位点整体式催化剂（SCoA）的公斤级研制。这种灵活的晶格限域策略通过金属-载体四面体和八面体场的相互作用，形成了高自旋主导的Co(II)中心。研究表明：Co-Al位点对过一硫酸盐的协同吸附诱导了局部高自旋Co(II)从四面体场向八面体场的自适应转换，为质子/电子传输和八面体场中高自旋Co(II)/Co(III)转化为低自旋Co(III)提供了自旋通道，从而降低了同步产生SO4•–和1O2的能垒。这种独特的催化机制支撑了SCoA对多种药物/抗生素、抗生素抗性基因以及生化出水有机物的高效去除。据估算，SCoA制备成本比商用3d过渡金属SACs和纳米催化剂便宜2-3个数量级。本研究突出了单位点金属电子态和动态结构调控的重要性，为经济型、持久催化活性、易于回用的高效型SACs研制提供了新视角，有助于推动水生态系统安全韧性与清洁安全水供应，助力城市可持续发展。

近日，该研究成果以Lattice Confinement-Steered Adaptive Cystal-Field and Spin-State Transition of Co Single-Atom Sites for Robust Water Cleanup为题，发表于材料领域权威期刊Advanced Functional Materials上。城市环境研究所杨佳诚副研究员为论文第一作者，城市环境研究所郑煜铭研究员、澳大利亚阿德莱德大学Shaobin Wang教授和斯威本科技大学Chenghua Sun教授为共同通讯作者，中国科学院城市环境研究所为第一通讯单位。

本研究得到了国家自然科学基金委面上项目（52370056）、国家重点研发计划青年科学家项目（2022YFA0913100）、中国科学院国际伙伴计划（322GJHZ2022035MI）等项目的支持。

基于钴单原子位点自适应晶体场与自旋态转变的高效催化净水示意图

论文链接

（文：跨介质污染防治材料与装备创新团队；图：跨介质污染防治材料与装备创新团队）